Отчет о научно-исследовательской работе «Разработка и исследование новых кристаллических, аморфных и наноструктурированных материалов для сцинтилляционных и люминесцентных преобразователей, сенсоров и других применений»
Система уравнений, описывающих выход и кинетику люминесценции
жүктеу/скачать 4,61 Mb.
|
Система уравнений, описывающих выход и кинетику люминесценцииВ этом разделе приводится описание люминесценции неорганических диэлектрических кристаллов, возбуждаемых коротким (субпикосекундным) импульсом фотонов, энергия которых приходится на область межзонных переходов (фундаментального поглощения). В этом случае эволюция ЭВ во времени может быть разделена на три части (см., например, [48–52]): (1) субпикосекундный «горячий» этап преобразования энергии, во время которого основными процессами становятся различные типы неупругого рассеяния ЭВ с созданием новых ЭВ (если энергия возбуждающих фотонов выше порога соответсвующих процессов рассеяния), (2) субнаносекундный «термализационный» этап, когда ЭВ рассеиваются в основном с испусканием фононов, и (3) «кинетический» этап релаксации. Большая часть процессов, происходящих на горячем и термализационном этапах, являются линейными по своей природе, поскольку эти типы быстрого рассеяния электронов, дырок и экситонов связаны с созданием новых возбуждений (ЭВ на горячем этапе релаксации трековой области и фононов на этапе термализации), которые соответствуют невозбужденному кристаллу. Несмотря на это, эти две стадии важны для оценки суммарной нелинейности, поскольку на этих стадиях формируются пространственное распределение и начальная пространственная ЭВ. Собственно нелинейность в основном связана с кинетической стадией процесса релаксации. На этом этапе происходит большое число разнообразных реакций: миграция ЭВ, преобразование типов ЭВ, взаимодействие ЭВ с их гибелью или с образованием новых ЭВ, излучательный или безызлучательный распад, перепоглощение испущенных фотонов и т.д. Преобразование различных типов ЭВ может быть описано следующими реакциями, где e – электроны, h – дырки, ex – экситоны, c – различные типы дефектов (в различных зарядовых состояниях и в возбужденных состояниях), STE и STH – автолокализованные экситоны (Self-Trapped Excitons) и дырки (Self-Trapped Holes), V – вакансии, F – F-центры, и т.д.: ex ↔ e + h, ex ↔ STE, ex + c → c*, STE + c → c*, c* → c + hν, STE ↔ STH + e, e + V ↔ F, e + c ↔ c–, (2.1) e + c+ → c*, h + c ↔ c+, h + c– → c* , и т.д. В принципе все эти реакции являются двунаправленными (например, ex ↔ e + h). Прямая и обратная реакции в таких двунаправленных реакциях могут иметь существенно различные константы скорости с различной температурной зависимостью (например, скорость рекомбинации e + h в экситон степенным образом зависит от температуры, в то время как обратная реакция имеет энергию активации и экспоненциально зависит от обратной температуры). Когда скорость обратной реакции становится слишком малой, такую реакцию можно считать однонаправленной (в таком случаев реакции используется однонаправленная стрелка). Одна из основных реакций в большинстве кристаллов с активаторным типом свечения (окончательный переход активатора из возбужденного в основное электронное состояние, c* → c + hν с рождением фотона) рассматривается однонаправленной. Даже для таких однонаправленных реакций может потребоваться принимать во внимание обратные реакции. В частности, необходимость в этом возникает в том случае, когда в требуется учитывать перепоглощение излучения в сцинтилляционных кристаллах большого объема или при учете концентрационного тушения для высоких концентраций активатора. В случае однородного первичного возбуждения кинетическая стадия может быть описана следующей системой уравнений для концентраций (см., например, [53]–[59]):  (2.2)
Здесь  – зависящая от времени концентрация жүктеу/скачать 4,61 Mb. Достарыңызбен бөлісу:
|