Отчет о научно-исследовательской работе «Разработка и исследование новых кристаллических, аморфных и наноструктурированных материалов для сцинтилляционных и люминесцентных преобразователей, сенсоров и других применений»
жүктеу/скачать 4,61 Mb.
|
- Бұл бет үшін навигация:
- Введение
- Нелинейность люминесценции. Причины и описание
ВыводыПоказано, что модель эффективной среды не позволяет полноценно учитывать рассеяние в мелкодисперсных системах. Получены формулы, описывающие оптические характеристики и спектры возбуждения люминесценции слоя рассеивающего вещества при произвольном коэффициенте рассеяния и при учете френелевского отражения от границ слоя. Эти формулы позволяют анализировать экспериментальные спектры отражения и возбуждения люминесценции в спектральных областях, в которых коэффициент поглощения меняется на несколько порядков. Показано, что из качественных соображений о зависимости рассеяния света от размера неоднородностей следует ожидать максимума коэффициента рассеяния на длине волны 500 нм при размере зерен порядка 50–100 нм при их неплотной упаковке, когда доля свободного объема порядка доли основного вещества керамики. При уменьшении свободного объема коэффициент рассеяния должен падать. Показано, что учет рассеяния существенно изменяет спектр возбуждения люминофора в области прозрачности и в области урбаховского края поглощения, при этом выход люминесценции при возбуждении в этих областях падает относительно выхода люминесценции при возбуждении в области фундаментального поглощения. Показано, что рассеяние существенно модифицирует спектр свечения в области перекрытия спектра свечения со спектром поглощения. Показано, что при оптимальном коэффициенте рассеяния выход люминесценции при наблюдении люминесценции «на отражение» может в два раза превышать выход люминесценции полубесконечного кристалла без рассеяния. Выполнен анализ литературных данных по системам Si/SiO2, свойства которых предполагается исследовать в настоящем проекте. Анализ прохождения возбуждающего света и света люминесценции в мелкодисперсных системах включен в качестве раздела в спецкурс «Люминесценция кристаллов». Анализ литературных данных по системам Si/SiO2 использовался при подготовке литературного обзора аспю М.Чугуновой.
Анализ моделей взаимодействия элементарных возбуждений при интенсивном фемтосекундном возбуждении диэлектрических кристаллов в области фундаментального поглощенияВведениеДанная глава посвящена рассмотрению нелинейных люминесцентных процессов в широкозонных диэлектрических кристаллах. Эта проблема важна для разработки собственно люминесцентных приборов, сенсоров излучения и целого ряда преобразователей ионизирующего излучения. В частности, эта проблема связана с рассматриваемой в следующей главе проблемой непропорциональности выхода сцинтилляторов. Проблема непропорциональности сцинтилляторов и связь этой проблемы со снижением их энергетического разрешения интенсивно обсуждается в последнее десятилетие (см., например, [38]–[47]). Основные причины непропорциональности выхода сцинтилляторов (зависимость сцинтилляционного отклика от линейных потерь энергии для ионизирующей частицы, роль Оже и δ-электронов и т.д.) подробно обсуждались в этих работах как с теоретической, так и с экспериментальной точек зрения. В настоящем исследовании мы будем уделять основное внимание на некоторые детали связи непропорциональности, наблюдаемой при возбуждении ионизирующими частицами достаточно высокой энергии с нелинейностью люминесценции, наблюдаемой при возбуждении относительно низкоэнергетическими фотонами с энергией в области ультрафиолета и вакуумного ультрафиолета. Связь этих двух эффектов базируется на крайне неоднородном распределении выделенной энергии в области трека ионизирующей частицы. В этом случае существенная нелинейность люминесцентного отклика приобретает определяющее значение для описания непропорциональности выхода сцинтилляторов, поскольку распределение выделенной энергии зависит от первичной энергии ионизирующей частицы. Использование интенсивного фемтосекундного лазерного излучения позволяет практически мгновенно создавать высокие плотности электронных возбуждений в кристалле без первоначального повышения температуры кристалла, еоторое проявляется при более длительном лазерном воздействии. Таким образом, фемтосекундное возбуждение позволяет исследовать непосредственно взаимодействие электронных возбуждений в условиях, приближенных к условиям образования областей высокой плотности возбуждений в треках ионизирующих частиц. В разделе 2.2 обсуждаются основные причины нелинейности люминесценции. В разделе 2.2.2 приводится обзор основных подходов, применимых для описания этого явления. Роль неоднородного распределения первичных электронных возбуждений обсуждается в разделе 2.2.3. Рассматривается ряд типичных случаев распределения выделенной энергии (одномерное экспоненциальное, двумерное гауссово, трехмерное гауссово-экспоненциальное), и для случая нелинейного люминесцентного отклика выводятся формулы, описывающие кинетику затухания люминесценции при интегрировании по всему пространству. Приведен пример анализа кинетики затухания люминесценции при фемтосекундном воздействии интенсивного лазерного излучения, позволяющий непосредственно оценить радиус диполь-дипольного взаимодействия экситонов в широкозонном диэлектрическом кристалле. Нелинейность люминесценции. Причины и описаниеПричины возникновения нелинейности люминесценцииВсе вторичные процессы в диэлектрических кристаллах (люминесценция, фосфоресценция, образование дефектов и т.д.) при возбуждении фотонами с энергией в области фундаментального поглощения являются существенно нелинейными процессами. Иначе говоря, зависящая от времени интенсивность люминесценции из единичного объема  является нелинейной функцией энергии Q, поглощенной в единице объема. Люминесценция является линейным процессом только в случае относительно слабого прямого возбуждения экситонов или центров свечения (и только в условиях, когда можно пренебречь ионизацией этих центров). Основной причиной возникновения такой нелинейности является образование промежуточных пространственно разделенных электронов и дырок, рекомбинация которых является нелинейным процессом.
Вообще говоря, рекомбинация электронов и дырок характеризуется как бимолекулярными, так и мономолекулярными реакциями. Определенная доля скоррелированных между собой электронов и дырок, которые создаются либо непосредственно возбуждающими фотонами, либо как вторичные электронные возбуждения (ЭВ) после неупругого электрон-электронного рассеяния, образуют экситон через мономолекулярную реакцию, и выход такой реакции пропорционален Q. Эта доля уменьшается при возрастании пространственного разделения термализованных электрона и дырки, которое в свою очередь растет с ростом кинетической энергии пары. Оставшиеся электроны и дырки будут рекомбинировать через бимолекулярный процесс (скорость которого пропорциональна Q2). Дополнительная нелинейность возникает благодаря многочисленным взаимодействиям, зависящим от локальной плотности ЭВ. Большинство важных характеристик люминесцирующего вещества (выход, время нарастания и затухания, неэкспоненциальность кинетики, послесвечение и т.д.) естественно связаны с упомянутыми выше моно- и бимолекулярными процессами. Диапазон интенсивностей возбуждения, при которых наблюдается нелинейность люминесценции, очень широк. Несмотря на это, нелинейность люминесценции зачастую не принимается во внимание. В частности, одной из широко используемых методик измерения эффективности люминесценции при возбуждении в области фундаментального возбуждения, является спектроскопия возбуждения люминесценции. Эта методика предполагает, что люминесценция является линейным процессом (спектры возбуждения люминесценции вычисляются как отношение потоков фотонов люминесценции и возбуждения, измеряемых при изменении энергии возбуждающих фотонов). В качестве еще одной причины возникновения нелинейности люминесценции необходимо упомянуть неоднородность распределения ЭВ и связанное с ней возникновение электрических полей за счет пространственного разделения заряженных ЭВ, имеющих различные коэффициенты диффузии. жүктеу/скачать 4,61 Mb. Достарыңызбен бөлісу:
|