Отчет о научно-исследовательской работе «Разработка и исследование новых кристаллических, аморфных и наноструктурированных материалов для сцинтилляционных и люминесцентных преобразователей, сенсоров и других применений»


Система уравнений, описывающих выход и кинетику люминесценции



бет22/62
Дата26.06.2018
өлшемі4,61 Mb.
#45074
түріОтчет
1   ...   18   19   20   21   22   23   24   25   ...   62

Система уравнений, описывающих выход и кинетику люминесценции


В этом разделе приводится описание люминесценции неорганических диэлектрических кристаллов, возбуждаемых коротким (субпикосекундным) импульсом фотонов, энергия которых приходится на область межзонных переходов (фундаментального поглощения). В этом случае эволюция ЭВ во времени может быть разделена на три части (см., например, [48–52]): (1) субпикосекундный «горячий» этап преобразования энергии, во время которого основными процессами становятся различные типы неупругого рассеяния ЭВ с созданием новых ЭВ (если энергия возбуждающих фотонов выше порога соответсвующих процессов рассеяния), (2) субнаносекундный «термализационный» этап, когда ЭВ рассеиваются в основном с испусканием фононов, и (3) «кинетический» этап релаксации.

Большая часть процессов, происходящих на горячем и термализационном этапах, являются линейными по своей природе, поскольку эти типы быстрого рассеяния электронов, дырок и экситонов связаны с созданием новых возбуждений (ЭВ на горячем этапе релаксации трековой области и фононов на этапе термализации), которые соответствуют невозбужденному кристаллу. Несмотря на это, эти две стадии важны для оценки суммарной нелинейности, поскольку на этих стадиях формируются пространственное распределение и начальная пространственная ЭВ.

Собственно нелинейность в основном связана с кинетической стадией процесса релаксации. На этом этапе происходит большое число разнообразных реакций: миграция ЭВ, преобразование типов ЭВ, взаимодействие ЭВ с их гибелью или с образованием новых ЭВ, излучательный или безызлучательный распад, перепоглощение испущенных фотонов и т.д.

Преобразование различных типов ЭВ может быть описано следующими реакциями, где e – электроны, h – дырки, ex – экситоны, c – различные типы дефектов (в различных зарядовых состояниях и в возбужденных состояниях), STE и STH – автолокализованные экситоны (Self-Trapped Excitons) и дырки (Self-Trapped Holes), V – вакансии, F – F-центры, и т.д.:



exe + h, ex ↔ STE, ex + cc*, STE + cc*,
c* → c + hν, STE ↔ STH + e, e + V ↔ F, e + cc, (2.1)
e + c+c*, h + cc+, h + cc* , и т.д.

В принципе все эти реакции являются двунаправленными (например, exe + h). Прямая и обратная реакции в таких двунаправленных реакциях могут иметь существенно различные константы скорости с различной температурной зависимостью (например, скорость рекомбинации e + h в экситон степенным образом зависит от температуры, в то время как обратная реакция имеет энергию активации и экспоненциально зависит от обратной температуры). Когда скорость обратной реакции становится слишком малой, такую реакцию можно считать однонаправленной (в таком случаев реакции используется однонаправленная стрелка). Одна из основных реакций в большинстве кристаллов с активаторным типом свечения (окончательный переход активатора из возбужденного в основное электронное состояние, c* → c + hν с рождением фотона) рассматривается однонаправленной. Даже для таких однонаправленных реакций может потребоваться принимать во внимание обратные реакции. В частности, необходимость в этом возникает в том случае, когда в требуется учитывать перепоглощение излучения в сцинтилляционных кристаллах большого объема или при учете концентрационного тушения для высоких концентраций активатора.



В случае однородного первичного возбуждения кинетическая стадия может быть описана следующей системой уравнений для концентраций (см., например, [53]–[59]):

(2.2)

Здесь – зависящая от времени концентрация

Достарыңызбен бөлісу:
1   ...   18   19   20   21   22   23   24   25   ...   62




©engime.org 2024
әкімшілігінің қараңыз

    Басты бет